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新型电迁移膜反应器可从混合气体中分离出NO

发表时间:2020-11-16 09:19作者:白云牌压力表

研究人员提出了一种集成电迁移膜吸收法,可从模拟混合气体中分离出NO。实验考察了放电电压、气体流量、入口浓度和吸附剂对一体化电迁移膜反应器中NO分离效率和总传质系数的影响。实验结果表明,随着集成电迁移膜反应器的外加放电电压的增加,NO分离效率和总传质系数增大。在实验过程中,无论是否排放,NO的分离效率都随着气体流量和NO入口浓度的增加而不断降低。随着气体流量的增加,NO总传质系数先增大后减小,而随着NO入口浓度的增加,总传质系数减小。与试验条件下无放电电压的膜吸收相比,在18kV放电电压下,NO分离效率和总传质系数分别提高了48.7%和9.7倍。
相关论文以题为“NO Separation Characteristics in Integrated Electromigration Membrane Reactor”发表在《Applied Sciences》上。
研究目的
随着污染的频繁发生和资源短缺的加剧,从污染的去除到污染物的资源化利用,污染控制技术一直在研究。化石燃料燃烧释放的NOx会引起酸雨、雾霾、光化学烟雾等恶劣的环境问题,对人体健康和生态环境都有危害。目前,选择性非催化还原脱硝技术(SNCR)和选择性催化还原脱硝技术(SCR)在降低NOx排放方面表现出较高的去除效率。但同时也伴随着一些技术难题,如大型设备、空气预热器堵塞、废催化剂处理等。因此,开发新的反硝化技术或改进现有技术,提高排放标准就显得尤为重要。
历史研究
以膜纤维介质为分离界面的膜气分离方法是一种新型的气体吸收工艺,具有良好的应用前景。具有能耗低、结构紧凑、操作简单、选择性强等优点,通过气液不接触有效地克服了传统湿法吸收设备中泛水、窜槽、起泡等缺点。近年来,开展了一系列膜吸收分离硫化氢(H2S)、SO2、NOx酸性气体的实验。例如,研究人员在膜吸收反应器中研究了H2S、SO2、NH3、CO2从气相到液相的传质过程,并测量了部分气体的传质系数。Rami等人利用膜吸收法在高压下研究了天然气中硫化氢的去除效率。Sun等人研究了以海水为吸收剂的中空纤维膜去除SO2的可行性,并研究了相关参数对其传质系数的影响。Zhang等人分析了一些参数对膜接触器中SO2去除效率的影响。Kartohardjono等人和Wang等人研究了膜吸收去除NOx的特性。在这些研究中,气体分子通过膜的转移主要取决于气体的浓度差和压差的两面膜,它是伴随着高气体动力和大单位气体膜面积实现高气体分离效率。
电迁移是以电场力为驱动力,从混合物中浓缩或分离特定组分的一种有效分离方法。以电场力为驱动力的方法在工业生产中得到了广泛的应用,在电渗析、电超滤、静电除尘器等应用中表现出了优良的技术经济性能。然而,很少有研究报道在膜吸收过程中通过电迁移提高气体分离效率。鉴于此,本文提出了一种将等离子体技术、电迁移、膜分离和化学吸收有机结合的一体化电迁移膜分离工艺。分析了一体化电迁移膜分离反应器中NO的分离机理。研究人员还讨论了放电电压、气体流量、入口浓度和吸附剂对NO分离效率和总传质系数的影响。希望本研究能为气体分离技术的发展提供新的思路和参考。
实验方法
实验过程示意图如图1所示。实验装置主要由气体分配装置、一体化电迁移膜分离反应器和气体测量系统组成。采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)制备230×50×60 mm的矩形反应器。
图1.一体化电迁移膜反应器NO分离原理图。
放电针电极均匀放置在电抗器上壁上,并与外部负极高压直流电源相连。将不锈钢板制成的接地电极置于反应釜内底,反应釜内底充满水吸收剂。hydrophobicmicroporous膜由PVDF(聚偏二氟乙烯)和聚四氟乙烯(聚四氟乙烯树脂)和孔隙大小0.22µm和150µm的厚度是针电极和接地电极之间的安装,接地电极平行和反应堆划分成两个部分。由压缩钢瓶提供的N2-NO混合气体通过针电极与膜之间的空间,而吸水水剂以65 mL·min−1的恒定流量连续通过膜与接地电极之间的空间。处理后的气体通过气体吸收装置排出,利用烟气分析仪测定NO的进、出口浓度。
放电电压对分离效率和总传质系数的影响
放电电压对NO分离效率和总传质系数的影响如图2和图3所示。从图2可以看出,NO分离效率与放电电压有关。当放电电压从8 kV增加到18 kV时,NO分离效率先略有上升后迅速上升。在18 kV电压下,分离效率约为57%,比无放电时提高了48.7%。NO负离子的形成与反应区的电子浓度有关(Hajime Tamon 1996)。当放电电压低于8 kV时,效率增量小于1.05%,由于反应空间内电子浓度较低,几乎没有形成负离子。当放电电压超过电晕起爆电压时,电子雪崩导致电子数量迅速增加,促使没有负离子的形成。因此,NO分离效率随着放电电压的增大而迅速提高。当放电电压高于18 kV时,电场发生破坏。因此,设定最大放电电压为18 kV。同样,NO的总传质系数随着放电电压的增大而增大(图3)。当放电电压由0增大到18 kV时,NO的总传质系数由0.91×10−4增大到8.81×10−4 m·s−1;在放电电压为18kv时,总传质系数约为未施加电压时的9.7倍。这可能是由于较高的放电电压使NO负离子的数量和电迁移速度增加,不仅促进了NO的吸收,而且降低了气相传质阻力。
图2.放电电压对分离效率的影响。
图3.放电电压对总传质系数的影响。
吸附剂对no分离效率和总传质系数的影响
两种不同吸附剂NaClO2和KMnO4/NaOH对分离效率和总传质系数的影响如图4和图5所示。从图4和图5可以看出,电晕放电可以提高分离效率和总传递系数,和分离效率和总传递系数与吸收剂NaClO2高于那些KMnO4 /氢氧化钠作为吸收剂放电条件下或没有放电。这可能是由于以下三个原因:(1)无负离子的迁移提高了电场的吸收效率;(ii) NaClO2与NO的反应速率高于KMnO4/NaOH与NO的反应速率;(iii)在气体流量不变,其他实验条件相同的情况下,吸收率越高,液相传质阻力越小。
图4.吸附剂对分离效率的影响。
图5.吸附剂对总传质系数的影响。

通过实验研究可以得出以下结论:
(1)综合电迁移膜分离方法能有效分离NO和NO- n2混合气体。在放电电压为18kV时,反应器中NO的分离效率约为57%。与无排放膜吸收工艺相比,NO的总传质系数提高了9.7倍,提高了48.7%;
(2)NO负离子的电迁移能促进NO的分离和传质。在实验条件下,“当外加电压越高,放电电压越高,NO的分离效率和总传质系数越高”;
(3)无论是否排放,NO的分离效率都随着气体流量和NO入口浓度的增加而不断下降。随着气体流量的增加,NO总传质系数先增大后减小,随着NO入口浓度的增加总传质系数减小。

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